常州化学物理研商所新型混合电容器研讨获得一体系举行正规十大赌博网站,楚成王林教师课题组在财富材质交叉学科领域获重大进展

混合电容器技术将二次电池和超级电容器进行“内部交叉”,兼具高能量密度、高功率密度及长寿命等特性。目前,锂离子混合电容器已实现商业化应用。但锂资源不足和分布不均会限制锂基储能器件大规模应用及可持续发展。钠钾资源丰富、分布广泛、价格低廉,与锂的物理化学特性相似,使得钠钾离子储能器件有望成为锂基储能体系的潜在替代品,近年来其关键材料及相关技术发展迅速。

近日,我校材料学院/格莱特研究院纳米能源材料实验室夏晖教授团队在超级电容器氧化铁电极材料研究方面又取得新的突破。相关研究成果“Achieving
Insertion-Like Capacity at Ultrahigh Rate Via Tunable Surface
Pseudocapacitance”于2018年2月在线发表在材料科学领域顶尖期刊《Advanced
Materials》(Adv. Mater., 2018, 1706640;
IF=19.791)上。青年教师翟腾为第一作者,夏晖教授为通讯作者。这是该团队近一年内发表的第十篇影响因子10以上的论文。

[本站讯]近日,山东大学化学与化工学院熊胜林教授在学校交叉学科研究项目等基金的支持下,组织化学、材料、能源等有关学科力量,在碳基功能材料的精准制备与储能研究中获系列重大进展,2017年连续在材料领域的顶级期刊《先进材料》(Adv.
Mater., IF=19.79)、《先进能源材料》(Adv. Energy. Mater.,
IF=16.721)、《先进功能材料》(Adv. Funct. Mater.,
IF=12.124)发表6篇高水平论文。

中国科学院兰州化学物理研究所清洁能源化学与材料实验室研究员阎兴斌团队一直致力于新型碳材料与储能器件研究,发展了一系列双碳高性能新型金属离子混合电容器。

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研究人员利用热固相烧结一步制备了三维网络碳材料,获得了网络碳材料关键制备技术;并进一步采用化学活化技术制备了具有优异电容特性的多孔三维网络碳材料。利用双碳体系电极材料电化学特性稳定、导电性优异且与电解液匹配性好等特点,通过优化正负极活性材料质量和动力学匹配特性,最终构筑了兼具高能量密度和功率密度且循环稳定性优异的双碳钠离子混合电容器,相关结果发表在Adv.
Energy Mater.
2018, 8, 1702409。

图 改性氧化铁/亚硫酸钠体系容量随扫速变化及储能机理

TiO2@graphene核壳纳米片的结构的精准合成与表征

近期,研究人员利用碳酸钠为模板,通过化学气相沉积技术合成了碳纳米片负极材料,此碳纳米片具有导电性好、缺陷丰富、层间距大、富氧等特点,有利于离子的存储与传输。该碳纳米片作为负极材料,表现出了优异的钾离子存储特性,为构筑高性能钾离子混合电容器奠定了基础。因此,研究人员利用碳纳米片负极材料与高容量氮掺杂三维碳正极材料构建了钾离子混合电容器。通过材料设计及器件优化,该混合电容器性能优异,具有高能量密度(149
Wh kg-1)和高功率密度(21 kW
kg-1),以及良好的循环稳定性(5000圈循环80%的保持率)。相关结果在线发表在Adv.
Energy Mater.
2019, 1803894。

与超级电容器的其它负极材料如碳材料相比,三氧化二铁不但拥有较高的比电容量,而且资源丰富、价格低廉、环境友好,是一种极具应用潜力的高性能负极材料。但是其弱电子、离子传导性能,导致功率密度偏低和稳定性较差,严重制约着它在高性能超级电容器中的广泛应用。自2017年以来,夏晖教授团队在超级电容器电极材料的研究上取得了一系列研究进展,其研究结果均发表在国际材料能源领域的顶尖期刊上。在前期工作中,青年教师徐璟等人利用超细镍纳米管阵列上生长Fe2O3纳米片(Adv.
Funct. Mater., 2017, 27,
1606728;IF=12.124),有效的提高了复合电极的赝电容性能。尽管如此,氧化铁的本征弱电子、离子传导性能依然亟待提升。在此基础上,NEM实验室的博士生孙硕首先发明了一种利用硼氢化钠溶液还原处理的普适方法制备具有本征高导电性和高离子传导性的Fe2O3结晶/非晶-核壳异质纳米结构(Nano
Energy, 2018, 45,
390;IF=12.343):通过构筑非晶壳-结晶核异质结构并引入氧空位,成功在不损失能量密度的前提下有效地提高了赝电容超级电容器的功率密度以及循环稳定性。在这一工作进行的同时,夏晖教授团队通过同种改性方法引入的氧空位,调控改性氧化铁电极“牵手”氧化还原电解液中可贡献赝电容量的亚硫酸钠电解质。增量吸附的亚硫酸根为电极提高了可存储的电量,同时不受离子扩散限制的储能反应的快速动力学过程保证了大充放电倍率下实现更高的比容量(3.2
V s-1,290 C
g-1)。高性能氧化铁负极材料/体系的研发,为高能量密度水系超级电容器的构筑提供了新的思路。此外,青年教师翟腾等人通过在金属氧化物表面实现磷酸根离子的表面改性,从而大幅度提高材料的表面反应活性而显著提高其赝电容贡献(Adv.
Mater., 2017, 29,
1604167)。除了电极材料/体系比容量的提升,工作电压的拓展是获得高能量密度水系超级电容器的另一个关键。夏晖教授与化工学院朱俊武教授合作的2.6
V水系不对称超级电容器的研发成果于2017年6月在线发表在《Advanced
Materials》(Adv. Mater., 2017, 29,
1700804)上。系列研究成果的结合将为水系高电压不对称超级电容器的应用研究提供有力的技术支撑,有望在未来取代铅酸电池。

针对当前锂离子电池应用存在锂储量不足、成本升高等问题,熊胜林教授课题组积极进行了高性能低成本的新型电池如钠/钾离子电池研究工作,并取得了阶段性重要进展。最近,该课题组利用回流法将无定型TiO2包覆在g-C3N4片模板上,g-C3N4在真空高温下分解成氮掺杂的碳包覆在TiO2颗粒的表面形成少层石墨烯包覆的TiO2片状结构。石墨烯包覆层不仅提高了TiO2的导电性,而且限域其形成10
nm左右颗粒。因其独特的二维复合结构,作为钠离子电池负极材料显示了优异的长循环和高倍率性能。动力学分析发现,石墨烯包覆的TiO2二维材料在充放电过程中表现出极高的电容行为,有利于快速充放电,提高了其倍率特性;理论模拟证实氮掺杂的石墨烯包覆层显著降低了钠离子嵌入的能垒,因而提高了其电化学性能。该材料制备简单、精准可控、方法普适,为探索具有实际应用的钠离子电池负极材料提供了一种新的可行方案(Adv.
Mater., 2017, 29, DOI:10.1002 /adma.201705788)。

与此同时,研究人员还采用最为常用的蜡烛作为原料,采用简单的燃烧法制备了洋葱碳负极材料,并组装了高性能双碳钾离子混合电容器,相关结果在线发表在J.
Mater. Chem. A
, 2019,

习近平总书记在十九大报告中关于“建设美丽中国”中指出,要“推进能源生产和消费革命,构建清洁低碳、安全高效的能源体系”。能源存储材料作为高效储能装置的关键,是大力发展清洁能源不可或缺的一环。夏晖教授团队立足于清洁能源高效利用,围绕多种储能系统的关键材料开展研究,在过去一年中取得了一系列进展。

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以上工作得到国家自然科学基金、兰州化物所“一三五”战略规划重点培育项目和中科院洁净能源创新研究院合作基金项目的资助。

其中围绕锂离子电池研究方向,取得的研究成果包括博士生薛亮完成的三维自支撑多孔LiCoO2纳米片阵列正极(Adv.
Funct. Mater., 2018, 28,
1705836;IF=12.124)、青年教师岳继礼和硕士生嘉蓉完成的碳包覆SnO2-x多孔纳米片阵列负极(Energy
Storage Mater., 2018, 13,
303;即时IF=13.39)、博士生夏求应完成的简易可控的硼双掺杂三维多孔碳纳米纤维正负极用于锂离子电容器(Adv.
Energy Mater., 2017,
1701336;IF=16.721)、青年教师徐璟和硕士生蒋瑶完成的多孔氧化锰纳米立方负极的研究工作(Small,
2018, DOI:10.1002/smll.201704296;IF=8.643)。

氮氧共掺杂分级多孔硬碳材料的精准制备图示

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围绕钠离子电池研究方向,取得的研究成果包括青年教师杨梅和硕士生马依凡完成的氮共掺类石墨烯材料(Energy
Storage Mater., 2018, 13,
134)、青年教师杨梅和博士生陈婷婷完成的功能化石墨烯/硫化钴量子点复合电极(J.
Mater. Chem. A, 2017, 5,
3179;IF=8.867)、博士生郭秋卜完成的CoSx量子点内嵌氮硫共掺类石墨烯材料(ACS
Nano, 2017, 11,
12658.IF=13.942)、硕士生陈琪等完成的硫化镍嵌入的柔性三维碳纤维电极材料用于柔性钠离子电池(Adv.
Energy Mater., 2018,
DOI:10.1002/aenm.201800054;IF=16.721)的研究工作。上述研究工作受到了能源存储领域的专家学者以及新能源企业的广泛关注。

针对如何同时提高钾离子负极材料的比容量和倍率性能这个难题,熊胜林教授课题组采用一种铝基金属有机骨架材料作为前驱体,通过简单的碳化和酸洗法制备出具有高比表面积(1030
m2/g)、氮氧双掺杂的分级多孔硬碳材料。电化学测试表明其性能远远优于商业化硬碳在钾离子电池中的应用。机理研究表明该电极材料在储能过程中体现出混合控制机制,其中表面电容控制占主要贡献。表征结果证明其储钾机理:在放电过程中钾离子首先穿过孔道嵌入到石墨层间,随着电压的降低,钾离子在低电压区实现了孔隙的填充和金属团簇的形成。通过进一步采用预钾化处理技术,电极材料的首圈库伦效率提高到90.5%,为钾离子负极材料甚至是安全性高的钾金属负极设计提供了一条新途径(Adv.
Mater., 2017, 29, DOI:10.1002/adma.201700104)。

图1 双碳钠离子混合电容器

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MnO@Mn3O4/氮掺杂碳框架复合结构的精准制备与表征

图2 双碳钾离子混合电容器

针对如何获取新型功能化碳基复合材料,熊胜林教授课题组首次采用新型的高核金属团簇代替常用的MOFs材料,制备了一系列金属氧化物/碳复合材料。如以合成的高核锰簇为结构模板,精准制备了MnO@Mn3O4核壳纳米颗粒嵌于氮掺杂的多孔碳框架的三维复合材料。因MnO@Mn3O4核壳颗粒均匀分布在碳骨架中,既提高了氧化物的导电性,也有利于缓解在充放电过程中的体积效应和应力变化,作为锂离子电池负极材料表现出了优异的储锂性能。动力学分析表明界面的电容效应有利于实现长循环寿命和锂离子储存;DFT计算的界面电荷密度分析显示,多孔碳骨架和MnO@Mn3O4核壳颗粒的有效结合为锂离子的嵌入/脱出提供了从电解液到NPCF-Mn3O4界面更可行的途径,该研究思路为制备新型碳基复合材料指明了一个新的方向(Adv.
Mater., 2017, 29, DOI:10.1002/adma.201704244)。

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熊胜林教授自2011年9月进校工作以来,主要从事化学、材料与能源领域交叉学科的基础应用研究。在国家自然科学基金、省杰出青年基金、973项目、山东大学交叉学科培育项目等资助下,以通信作者在Angew.
Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy
Mater.、Adv. Funct.
Mater.等顶级刊物发表影响因子10.0以上SCI论文13篇,他引和评价2200余次,8篇入选ESI高引论文,为学校的人才培养和“双一流”学科建设作出了贡献。该系列研究工作是熊胜林教授课题组与化学院孙頔副教授、材料学院冯金奎副教授和中国科技大学林岳博士共同合作完成。

图3 蜡烛灰负极双碳钾离子混合电容器

山东大学科学技术研究院利用基本科研业务费设立了交叉学科培育项目,目的在于促进新思想、新理论、新技术、新方法等在不同学科间的相互发展与应用,鼓励不同学科的专家和学者开展深入的交流与合作,产生新的学科增长点。

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